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大象草莓伊甸短视频:大象草莓伊甸短视频杜明亮教授团队在面向碳中和高效催化转化材料的设计方面取得重要进展

发布日期:2022-06-06 09:06|浏览量:   来源:   图文:朱罕 审核:董玉明 潘庆伟

 近期,大象草莓伊甸短视频杜明亮教授团队在面向碳中和高效催化转化材料的设计与应用方面取得重要进展,课题组2018级博士生郝继璨以第一作者在Advanced Energy Materials上发表重要学术论文:“Interatomic Electronegativity Offset Dictates Selectivity When Catalyzing the CO2Reduction Reaction(Adv. Energy Mater. 2022, 2200579)”,通讯作者为朱罕副研究员。同时,该工作被欧洲化学会旗下期刊ChemSusChem作为Hot Topic(Carbon Dioxide)重点报道。

对比单原子催化剂,双单原子(DSA)催化剂具有更为丰富的原子配位环境及元素组合选择性,被广泛应用于电催化CO2还原反应(CO2RR)研究。现阶段,大量研究将DSA催化剂的活性来源简单归因于DSA间的协同作用,限制了DSA催化剂的进一步发展。因此,DSA间电荷作用的可视化及其在电催化还原CO2过程中的反应动力学行为对于CO2RR的深入机理研究至关重要。针对这一问题,课题组基于金属原子电负性的理论分析,提出一种DSA电负性补偿的概念及实验方法。该研究以理论计算为导向,选取具有相似电负性原子Cu (电负性1.90),Ni (电负性1.91)构建CuN4-NiN4双单原子模型,理论分析表明Cu与Ni两者间存在的电荷补偿效应能够产生显著的电荷重排,所提出的CuN4-NiN4构型相较于单原子位点表现出更低的反应能垒。

为了实现CuNi-DSA的可控合成,课题组以静电纺丝纳米纤维(electrospun nanofibers)为反应模板,利用化学气相沉积法(CVD)制备得到负载于碳纳米纤维上的CuNi-DSA催化剂(CuNi-DSA/CNFs),建立与理论计算一致的CuN4-NiN4DSA模型催化剂。电化学性能测试表明CuNi-DSA/CNFs的最优FECO能够达到99.6%且展现出超过25 h的稳定性,原位拉曼表明CuNi-DSA/CNFs能够提高对反应中间体*COOH的结合能。此外,所制备的CuNi-DSA/CNFs催化剂在CO2-Zn电池方面表现出良好的应用前景。DFT计算表明电荷补偿效应能够降低CuN4-NiN4-*COOH的d带中心,提高其未占用电子态,从而利于CO2分子的氢化重构,此外,COHP结果表明CuN4-NiN4能够增强与*COOH的结合能。进一步利用CI-NEB计算对*CO2-*COOH反应动力学进行研究,CuN4-NiN4所具有的电荷补偿效应能够促进决速中间体*COOH的形成,从而利于CO的生成。

上述研究得到国家自然科学基金(52073124, 51803077)、江苏省自然科学基金(BK20180627)、中国博士后基金(2018M630517, 2019T120389)、大象草莓伊甸短视频至善青年学者计划等项目的资助。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200579

Hot Topic链接:https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/toc/10.1002/(ISSN)1864-564X.hottopic-co2

图1. CuNi-DSA的电荷补偿效应及其CO2RR反应机理

图2 欧洲化学会旗下期刊ChemSusChem作为Hot Topic(Carbon Dioxide)重点报道

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